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論文

Sources of $$^{137}$$Cs fluvial export from a forest catchment evaluated by stable carbon and nitrogen isotopic characterization of organic matter

武藤 琴美; 安藤 麻里子; 小嵐 淳; 竹内 絵里奈; 西村 周作; 都築 克紀; 松永 武*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.403 - 411, 2017/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:83.58(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故により森林に沈着した放射性Csが河川を通して流出することで、下流の市街地や農地への汚染が長期間続くことが懸念されている。本研究では、森林から河川への放射性Cs流出挙動を評価するために、落葉広葉樹林を集水域とする小河川に放射性Csの連続捕集装置を設置し、事故の半年後から4年間調査を行った。河川中の放射性Csを懸濁態と溶存態に分けて採取し、懸濁態は粒径ごとに分画した。また、河川中の懸濁物と土壌について、炭素及び窒素の量と同位体比を分析し比較した。その結果、放射性Csの主要な流出形態は粒径75$$mu$$m以下の懸濁態であり、分解の進んだリターと鉱物土壌を起源としていることが明らかになった。また、リター分解を起源とする溶存態Csの流出量も無視できないことが分かった。リターから土壌への放射性Csの移行が進んでいることから、今後、溶存態による河川流出は数年で減少する一方、懸濁態による河川流出は長期間継続することが示唆された。

論文

Associaton of actinides with dissolved organic materials in organic-rich groundwaters

長尾 誠也; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道

Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.181 - 188, 1999/00

天然水中において、重金属やアクチノイドはさまざまな分子サイズ、電荷等の複雑な物理化学的な溶存形態を有している。地圏におけるこれらの元素の動態は土壌、岩石との複雑な物理化学的反応に支配され、元素の溶存形態によりその反応が異なる。そのため、これらの元素の移行挙動を予測するためには、溶存形態を把握することが重要となる。本研究では、アクチノイドの溶存形態の支配因子の1つと考えられている有機物に着目し、有機物濃度及びイオン強度が異なる3つの地下水にPuとAmを添加し、形成される疑似コロイド及び錯体の特性を検討した。その結果、腐植物質に富む地下水では、加水分解を起こすpH領域にもかかわらず、PuとAmは腐植物質と疑似コロイドを形成した。また、腐植物質の濃度が低く、タンパク質が存在する地下水では、Amは粒子として沈着するが、Puはタンパク質様物質とコロイドを形成することが確認された。

口頭

Revealing the origin and ion-binding properties of dissolved organic matters in deep sedimentary groundwater

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は、放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。さらに、フーリエ変換イオンサイクロトロン共鳴質量分析から得られた高分解能の質量分布から結合反応に寄与するDOMの分子式を特定することで、その物理・化学的性質や起源、ユーロピウムとの反応性を議論した。

口頭

堆積岩系深部地下水中の天然有機物の起源と金属イオンとの反応性評価

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也; 天野 由記; 別部 光里*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水として幌延深地層研究センター地下施設から得られた地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。その結果、起源の異なる4つの蛍光性DOMの存在が明らかになり、それぞれ海洋の腐植様物質、2種類の表層環境由来の腐植様物質、トリプトファンの蛍光特性を有するタンパク質に相当することが示唆された。また、海洋の腐植様物質に相当する成分は、特にEu$$^{3+}$$との反応性が低いことが明らかになった。

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